近日,齐鲁工业大学(山东省科学院)化学与制药学部中药资源可持续利用研究室纪文华教授与济南大学王斌教授、厦门大学王斌举教授、韩国梨花女子大学Wonwoo Nam教授合作在国际化学领域权威期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2023, DOI:10.1021/jacs.3c09508.)发表了题为“Mononuclear Non-Heme Manganese-Catalyzed Enantioselective cis-Dihydroxylation of Alkenes Modeling Rieske Dioxygenases”的研究论文。该成果为后期的院校及国际合作奠定了坚实基础。
纪文华课题组在前期研究中,利用COF中的N、O作为配位点将其与钯配位,实现了氧化Heck反应的区域选择性合成,直链与支链产物比例可达> 100: 1(Org. Lett. 2020, 22, 1480?1484)。在后续研究过程中,针对烯烃C=C选择性地氧化为手性顺式邻二醇产物的挑战性课题,与济南大学、厦门大学、韩国梨花女子大学等研究人员开展合作,发展了单核非血红素锰配合物催化以H2O2或KHSO5为氧化剂的烯烃不对称双羟化反应新体系(J. Am. Chem. Soc. 2023, https://doi.org/10.1021/jacs.3c09508.),对于一系列烯烃的不对称双羟化可以获得有用的分离产率和高达99%的ee值。
仿生催化烯烃不对称双羟化反应不仅为基于金属Os的Sharpless不对称双羟化反应提供了一种更加高效、绿色、精准的替代方法,还可以促进对Rieske双加氧酶催化机制和相关生物过程的深入理解。
研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、泰山学者计划、济南大学高层次人才引进学科建设经费、齐鲁工业大学(山东省科学院)科教产融合试点工程基础研究类项目的资助。(通讯员 纪文华)
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